CIAを解雇され、独立したチャックの最後の任務が展開。『スター・ウォーズ』のルーク・スカイウォーカー役で知られるマーク・ハミルなど、豪華ゲスト俳優陣が続々登場。
チャックは、ヴォルコフから受け継いだ資産を元手にして、サラたちと共にフリーのスパイとなることを決意。彼は、「インターセクトも計画の一部で、チャックもチェスの駒に過ぎない」というデッカーの言葉がほのめかす陰謀を明らかにしようとするが…。
チャックには現在、インターセクトもCIAの援助もない。そんなチャックと彼のチームにとって、スパイの世界はあまりにも危険だ。
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“カーマイケル産業”という会社を立ち上げたチャックたちは、ある失踪者の捜査に乗り出すが、そこに強力なライバルが現れる。タフで切れ者のガートルード・バーバンスキーが率いるセキュリティ会社だ。
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チャックたちはCIAから“最重要指名手配”された人物を捜し出すという重大な任務を負うが、チャックはインターセクトのダウンロード以降傲慢になったモーガンを、ハンドラーと親友の両方の立場から心配する。
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チャックとサラはCIAが新しいインターセクト＝モーガンを狙っていることを知る。暗殺者の1人がバイ・モアに潜伏し、すでに動き始めていることを突き止めたチャックたちはモーガンを守ろうとする。
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刑務所に拘束されているケイシーの釈放と引き換えに、チャックは“強力なコンピューター・ウイルスの発見と回収”という重大な任務を引き受ける。
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チャックとサラは強力なコンピューター・ウイルスを回収するため、時間との戦いに臨む。だが、冷酷無情で欲しいもののためなら手段を選ばないスパイ、ロビン・カニングスが2人の前に立ちはだかり…。
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チャックとサラは、カーマイケル産業の破壊を企てていた黒幕を突き止め、追跡に乗り出す。エリーは、娘クララのために完璧なクリスマスを準備しようとするが…。
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サラは、5年前のある出来事をずっと秘密にしてきたが、今その秘密に正面から向き合うことを余儀なくされていた。最近サラの様子がおかしいと感じているチャックは、彼女を助けるために何かしたいと申し出るが、一人で対処することを決意したサラは多くを語らない。そんな中、サラのハンドラーだったライカーという男が現れる。サラは、ライカーが自分の大切な人たち、特にサラの秘密を知る母を傷つけるのではないかと恐れ始める。
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チャックとサラが、カーマイケル産業の方向性や今後の展開について真剣に話し合っていた時、チャックたちのもとに“マイアミで行われる取引の警護”という怪しい仕事の依頼が舞い込む。ケイシーは、依頼主が禁断の恋の相手、バーバンスキーだということを知り動揺する。そんな中、知能が強化された新生ジェフは “バイ・モア内で異常事態が発生しているかもしれない”と疑念を抱きレスターとともに捜査を始めていた。
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ある時、外から不審な音が聞こえた気がしてドアまで銃を持っていくサラ。そんな自分が嫌になり、サラは「スパイを辞めたい」とチャックに訴える。だが、モーガンがインターセクトを搭載していたせいで、チャックたちはコロラド州ベイルに同行することになる。ベイルでは、思いがけない情報源となる伝説の女優、ボー・デレクがモーガンの過去をひもといていく。一方、ジェフとレスターは、引き続きスパイ任務の珍道中を繰り広げていた。
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