過去シリーズにも類を見ない壮大なスケールで描かれるストーリー、そしてカードファイトが圧倒的なおもしろさを生んだ。前作主人公のアイチや櫂の活躍も必見。
惑星クレイから使徒を名乗るユニットが地球へ襲来。全てを滅ぼす破壊の竜神・ギーゼ復活をもくろんでいる使徒たちは、6体の竜・ゼロスドラゴンの力で地球を侵略する。地球の命運は、新導クロノや先導アイチたちヴァンガードファイターに託された――。
U20の激闘も幕を閉じ、新導クロノはまだ見ぬ“使徒”の脅威に備えつつもこれまでどおりの日常を過ごしていた。そんなある日、クロノの前に行方不明になっていたチーム新ニッポンの星崎ノアが姿を現す。
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普及協会の本部に突如、渕高サオリが姿を現す。使徒の一員となっていた彼から情報を引き出そうと、伊吹コウジが新たなメサイアと共に立ち上がる。その挑戦をサオリが受け、新たなファイトが幕を開ける。
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クロノと普及協会に危機が迫る裏で、綺場シオンもまた新たな刺客・ヴァレオスと戦っていた。フィデスの破壊を狙うヴァレオスは、禁忌の竜・ゼロスドラゴンを降臨させる。圧倒的な力の差に、シオンは絶体絶命に陥る。
24分
レリクスを彷徨うクロノたちは、使徒の指導者であるガスティールと出会う。その頃、地上ではゼロスドラゴンを携えたヴァレオスが明日川タイヨウを強襲していた。クロノの身柄を懸けた、タイヨウの戦いが始まる。
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東海林カズマと鬼丸カズミはレリクスに落とされたクロノたちを救う手段を探していた。しかし、カズマは逃げ場のない船上に拉致されてしまう。そこで彼は、復讐を誓うサオリからのリベンジマッチを受ける。
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使徒たちのアジトを探す櫂トシキたちは、葛木カムイ、戸倉ミサキと合流して使徒の秘密研究所に侵入する。そこで待ち受けていたのはかつてのカンパニーの一員で、ディフライダーと化した若水ソウスケだった。
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世界中のレリクス・ジェネレーターを破壊しようと戦うファイターたちの前に、幻影が立ちはだかる。一方、レリクスの中で戦うクロノは衝撃の光景を見る。そして、ある事実を知ったクロノは心を惑わされてしまう。
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療養中のクロノを狙い、サオリが暗躍していた。彼と遭遇した安城トコハはクロノたちを守ろうと、ミゲルの幻影から託されたカードと共にファイトを開始。負ければカードが失われる戦いに全力で挑む。
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西沢アラタと浅田マコトは、カオスブレイカーの支配から解放されたノアと再会を果たした。だが、その再会を喜ぶ間もなく、カオスブレイカーを追うグレドーラとダークフェイスが3人に襲いかかる。
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アラタたちの窮地にカムイとミサキが駆けつける。仲間と世界のために闘志と男気を燃やすカムイは、強敵・グレドーラにファイトを挑む。そんな激しいファイト中、カムイはグレドーラからある誘いを受ける。
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